Ο 6ος αιώνας π.Χ. αποτελεί μία περίοδο ευημερίας για του Δελφούς. Η ακίνητη περιουσία του ιερού αυξήθηκε, ενώ συγχρόνως η Αμφικτυονία, η πολιτικο-θρησκευτική ομοσπονδία των πόλεων της Κεντρικής Ελλάδας, ανέλαβε τη διοίκηση του ιερού και αναδιοργάνωσε τα Πύθια, τους μουσικούς αγώνες προς τιμήν του Απόλλωνα. Το δελφικό ιερατείο σταδιακά απέκτησε πολιτική δύναμη και μέσω των χρησμών κατόρθωσε να παρεμβαίνει στα πολιτικά πράγματα των πόλεων. Η νέα αυτή κατάσταση συνέβαλε στην αφιέρωση ακριβών προσφορών από πόλεις, ομοσπονδίες, τυράννους και ηγεμόνες, οι οποίοι είχαν ως απώτερο σκοπό την εξασφάλιση της προστασίας του μαντείου. Τα αφιερώματα δεν είναι πλέον αγαλματίδια και σκεύη, αλλά αγάλματα και οικοδομήματα γνωστών γλυπτών και αρχιτεκτόνων.

Δύο από τα αρχαιότερα γλυπτά αναθήματα στο ιερό, είναι οι δύο κούροι του Άργους, οι οποίοι ταυτίζονται είτε με τους Διόσκουρους, είτε με δύο ρωμαλέα αδέλφια από το Άργος, τον Κλέοβη και τον Βίτωνα, που για να τους τιμήσουν οι συμπολίτες τους, τους έστησαν αγάλματα στους Δελφούς. Την ιστορία τους αναφέρει ο Ηρόδοτος, και είναι από τις σπάνιες περιπτώσεις, στις οποίες αγάλματα που αναφέρονται από αρχαίο συγγραφέα ανακαλύπτονται στον τόπο που είχαν ανατεθεί.

Ένα από τα αρχαιότερα οικοδομήματα-αφιερώματα στο ιερό του Απόλλωνα ήταν ο μονόπτερος των Σικυωνίων, ένα μικρό ορθογώνιο κτίριο με κίονες στις τέσσερις πλευρές, ώστε να φαίνεται το εσωτερικό του. Το επάνω τμήμα των τοίχων του ήταν διακοσμημένο με τρίγλυφα και μετόπες, στις οποίες απεικονίζονταν επεισόδια της ελληνικής μυθολογίας, όπως η αρπαγή της Ευρώπης από τον μεταμορφωμένο σε ταύρο Δία, το κυνήγι του Καλυδωνίου κάπρου, σκηνές από την Αργοναυτική εκστρατεία κ.ά.

Εκτός όμως από τις λίθινες μετόπες με την ανάγλυφη διακόσμηση έχουν βρεθεί αρκετά τμήματα από την πήλινη κεράμωση και τη κεραμοπλαστική διακόσμηση στεγών (ακροκέραμα, υδρορρόες) από αρχαϊκά κτίρια του ιερού. Πολλά από αυτά αποδίδονται σε γνωστά από τις αρχαίες πηγές μνημεία, όπως ο θησαυρός των Κερκυραίων, ένα από τα παλαιότερα κτίρια του ιερού. Τα τμήματα αυτά με τα ζωηρά χρώματα και την ποικιλία της διακόσμησής τους ανταγωνίζονταν σε ομορφιά τον γλυπτό διάκοσμο των στεγών των κτιρίων.

Δεν λείπουν φυσικά και κατά την αρχαϊκή εποχή τα χάλκινα αναθήματα. Ανάμεσά τους ξεχωρίζουν τα χάλκινα αγαλμάτια κούρων, τα χάλκινα πλακίδια με μυθολογικές σκηνές που στερεώνονταν στην επιφάνεια κάποιου σκεύους ή επίπλου και τα χάλκινα όχανα, δηλαδή οι ταινίες από το εσωτερικό των ασπίδων διακοσμημένες με ανθέμια και έκτυπες μυθολογικές παραστάσεις.